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C–H键烷基化反应和亚烷基化反应是重要的基础有机合成反应。卤代烃是酮和酰胺a-烷基化反应的最常用广泛使用的烷基源。虽然卡宾插入C–H键是一种高效的烷基化方法，但不适用于酮的a-C–H键烷基化，因为二者间更倾向发生环氧丙烷化反应或卡宾插入羰基-碳键反应。因此，期盼亟需开发发展简单易得、环境友好的新亚烷基源及新的亚烷基转移反应。由于其天然和合成的易获得性及循环再生的可行性，利用烯基酮替代热敏感的重氮化物和较昂贵的有机偕二卤化物作为亚烷基源，进而研究烯基酮的氢化亚烷基转移反应，实现相关复杂分子的结构简化，值得期待具有重要的科学意义。另一方面，烯基酮的氢化亚烷基转移反应还是一种简便的相关复杂分子的结构简化方法。但是然而，利用烯烃作为亚烷基源建立的C–H键亚烷基化方法以及烯烃的亚烷基转移烷基化反应，目前鲜有报道；而对于烯烃的亚烷基转移烷基化反应，则尚未见报到。这主要是因为在氢源存在下，碳碳双键会发生竞争氢化还原，转化为碳碳单键，而后者难以进一步还原断裂。

为此，周锡庚教授团队采用酮或酰胺与查尔酮的连续Michael加成和、retro-Michael加成以及稀土催化转移氢化反应，发展了能选择性识别立体位阻相对小的新形成烯酮新策略，发展实现了烯基酮作为亚烷基源、二芳基甲醇作为氢源的稀土催化酮和内酰胺a-C–H键转移烷基化反应，。该方法具有催化体系简单、无添加剂、反应普适性好等优点。例如，各种芳香酮和脂肪酮都能以中等到优秀的较高收率得到对应a-位烷基化产物。进一步，作者还研究发现，利用KOH替代Y[N(TMS)₂]₃作为催化剂，烯基酮还能与一系列碳基亲核试剂，如吲哚酮、茚、双苯并噻唑基甲烷以及苯乙腈等发生转移亚烷基反应，形成对应的取代烯烃，并有效解决了并突破了多取代烯难以难发生亚烷基转移的难题困局。

课题组博士生王一吐为该论文第一作者，成人直播 周锡庚教授为该论文通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金的大力支持资助。

全文连接：//doi.org/10.1002/anie.202502619